德国间谍再到双重间谍：

尽管为德国人干活十分得心应手，但随着第一次世界大战进入相持阶段，玛塔·哈丽担心有朝一日协约国取得胜利，自己给德国做间谍的事情被人知道。因此，她开始有意识地向法国靠拢。最先发现玛塔与德国有染的是英国秘密情报人员，由于当时英法两国同属协约国阵营，因此英国方面立即将这一重要情报捅给巴黎当时负责法国情报工作的乔治·劳德克斯上尉。劳德克斯上尉当机立断，招募玛塔为双料间谍，以德国间谍的身份为掩护秘密为法国服务。

玛塔果然没有让劳德克斯失望，在不久之后她便引诱了一名德军上校上钩，并从后者口中偷到了重要情报，随后又将其传递到了法国情报部门的手上。德军在蒙受重大损失后，严肃处置了那名泄密上校，并顺藤摸瓜地怀疑到与其有染的玛塔身上。

另一种说法是，她直接找到法国特务机关负责人，向他毛遂自荐，不过该负责人一开始并没有当真。随着战争进入相持阶段，双方开始大打间谍战。与德国谍报机关一样，法国谍报机关也开始找她。就这样玛塔·哈丽又成了法国间谍。为了好好表现，玛塔·哈丽开始大量向法国方面传递德军消息。结果很多德军成了玛塔间谍成绩的牺牲品。

玛塔·哈丽在后来回忆这段历史，曾说她在一个偶然的机会获得了英国军情五处军官接见，并答应他成为法国军队的间谍，只是法国军方从来没有正式确认此事，至今尚不清楚，这是玛塔·哈丽故意的谎言使自己的身份更为神秘，还是法国军方确实利用了她，却碍于国际形象不能承认，这些都已不得人知。

1917年玛塔来到了西班牙，演出成功的同时间谍活动也在进行中，但她的活动已经被英国谍报机构监视，英国方面立即将她的动向通报给法国反间谍机构。就在此时，在西班牙的德国军队向柏林发了一份电报，描述一个代号H-21的间谍采集到大量情报。法国方面截获了，并破译全部内容，巧合的是玛塔中断西班牙的演出回到了法国。

综合英国方面提供的资料，加上自己的一番调查，法国谍报机关很快判定出H-21即是玛塔·哈丽。于是，1917年2月13日当玛塔·哈丽一进入法国，他们便将其在巴黎的酒店寓所中逮捕。值得注意的是，德国人在这封电报中采用了先前已经被法国破解的编码方式，这就给以后史学家留下了很大的疑问，很多人猜测这是否是有人有意为之，或许正如玛塔·哈丽自己所言，她是在以双重间谍的身份为法国效力，而德国人仅是借刀杀人，这些都不得而知。